Сергий Александрович издал указ о запрете слива отработанных фабричных вод в Москву–реку. Для создания условий жизни студентам, приезжающим учиться в Москву, поднял вопрос об организации общежитий при Московском университете.
Человек истинно христианской нравственности, Великий Князь состоял благотворителем многих научных обществ и организаций: Московского архитектурного общества, Московской духовной академии, Комитета по устройству при Московском университете Музея изящных искусств имени императора Александра III.
Крест был сделан по проекту художника В. Васнецова, на кресте запечатлена Евангельская строфа: «Отче, отпусти им, не ведают бо что творят». После революции памятник-крест был разрушен. Сейчас копии этого креста установлены в Новоспасском мужском монастыре, куда в 1995 году были торжественно перенесены останки Великого князя Сергея Александровича, а также на территории Московского Кремля.